Περιλαμβάνει την αλληλογραφία, τόσο του Νίκου όσο και της Ελένης Καζαντζάκη, με οικείους, φίλους, λογοτέχνες, ανθρώπους των γραμμάτων και της τέχνης, σημαντικές προσωπικότητες της εποχής και απλούς θαυμαστές σε όλο τον κόσμο. Τα περισσότερα από 7.000 αντικείμενα της συλλογής απαρτίζουν επιστολές, επιστολικά δελτάρια και τηλεγραφήματα.
